黑龙江活性炭改性后处理磺胺废水

　　活性炭改性后处理磺胺废水

　　磺胺废水经活性炭改性后处理，活性炭经氯化铁改性。并进行批量实验以评估废水中的磺胺二甲嘧啶吸附到活性炭和改性活性炭上的平衡，分别分析动力学和热力学特征。结果表明，氯化铁处理后，活性炭改变了表面积、孔隙体积和表面zeta电位还增加了表面含氧官能团的数量。经试验发现，磺胺二甲啶在改性活性炭上的吸附得到了显著改善。

　　磺胺二甲啶是一种新型污染物，主要用于治疗各种细菌感染引起的疾病。大多数磺胺二甲嘧啶以磺胺或代谢物的形式通过动物粪便和尿液释放到环境中。这些磺胺或代谢物可能长期存在于环境中，可通过农场径流和城市污水处理厂进入土壤、地表水、地下水甚至饮用水。传统的污水处理技术只能去除废水中的一些抗生素。这促使研究人员开发简单高效的新技术，有效处理磺胺废水。由于比表面积大，孔结构复杂，活性炭能有效去除颜色、气味、无机化合物和大多数有机污染物。但其在实际应用中的使用受其吸附效率和成本低的限制。金属离子改性后的活性炭生产简单便宜，能显著提高活性炭的吸附性能。然而，活性炭中磺胺类废水的吸附机制尚不清楚，对磺胺类的吸附能力及其理化性质知之甚少。本研究采用铁离子改性活性炭。用于探索吸附机制的批量吸附实验。磺胺二甲啶对活性炭和改性活性炭的吸附特性通过吸附动力学、吸附热力学和吸附等温线进行了研究，为去除废水中的磺胺污染物提供了科学依据。

　　活性炭改性后的特性

　　活性炭和改性活性炭的化学结构和物理化学性质差异很大。铁离子改性后，活性炭的表面积、总孔容量、微孔体积和中孔体积都有一定程度的增加，可以为磺胺二甲啶提供更多的吸附点。由于改性，活性炭的微孔结构可能会产生较大的比表面积。在活化过程中，铁离子主要沉积在介孔中，扩大孔径并进入微孔。将金属盐释放的氧化气体引入微孔，并与微孔碳壁反应。活性炭和改性活性炭SEM图1显示图像(a)和(b)中。活性炭的形状表明具有规则孔结构的光滑表面。与活性炭相比，改性活性炭表面粗糙不规则。孔隙结构受损，孔隙率增加。这可能是由于铁离子引入活性炭内孔，导致碳壁氧化和孔径增加。活性炭中磺胺二甲啶的扩散有利于粗糙的表面结构和多孔特性。活性炭和改性活性炭TEM图像如图1(c)和(d)所示。这些图片表明活性炭是无定形的。与活性炭相比，改性活性炭表现出许多孔隙和透明点，进一步表明表面积增加。活性炭和改性活性炭EDS图像如图1(e)和(f)所示。与活性炭相比，改性活性炭的元素O和Fe含量显著增加，C活性炭上铁离子负荷的含量降低。此外，进一步证明表面含氧量增加，有利于磺胺二甲啶的吸附。活性炭和改性活性炭XRD图如图1(g)和(h)所示。而且没有活性炭和改性活性炭的明显特征峰值，说明它们是无形的。这与TEM照片结果一致。

　　两种吸附剂的代表性SEM，TEM和EDS图像。(a)活性炭的SEM(比例尺为2μm)，(b)活性炭的TEM(比例尺为100nm)，(c)活性炭的EDS，(d)改性活性炭SEM(比例尺为2μm)，(e)改性活性炭TEM(比例尺为100nm)，(f)改性活性炭EDS，(g)活性炭的XRD，(h)改性活性炭XRD。

　　活性炭吸附磺胺的三个阶段

　　活性炭和改性活性炭和改性活性炭上的吸附和扩散过程可分三个阶段描述，如图2所示。由于**阶段吸附在活性炭表面，吸附率*初很高。然后，在颗粒内快速扩散的过程中，磺胺二甲啶逐渐吸附在活性炭上，吸附率常数逐渐降低。在第三阶段，边界层和传质阻力的影响增加，导致颗粒扩散减慢。所有三个阶段的拟合方程都没有通过坐标的原点，这表明颗粒的扩散并不是控制吸附率的**步骤。因此，吸附过程也受膜扩散和表面吸附的影响。

　　磺胺二甲啶在活性炭上吸附的颗粒中扩散。

　　改性活性炭的表面显示出许多孔隙和透明度，大量含氧官能团被改性，导致磺胺二甲啶吸附机制的变化。根据本研究的相关研究结果，活性炭表面磺胺二甲啶的吸附机制总结如下（图3）：

　　1.微孔捕获

　　SEM图像显示，活性炭的规则孔结构受损，孔隙率增加。TEM图像显示，改性活性炭表面含有许多透明点，表明孔结构更发达，修改后可获得更多的吸附点。这有利于磺胺二甲啶吸附到黑碳分子层的孔中。此外，经铁离子改性后，活性炭的表面积、总孔容量、微孔体积和中孔体积都有一定程度的增加。

　　2.氢键相互作用

　　通过FTIR通过促进改性活性炭表面与磺胺二甲啶之间氢键的相互作用，促进磺胺二甲啶的吸附。从数据图中发现，3400和2850cm-1处宽吸收峰表明改性活性炭表面存在-OH。这些分子间氢键增强了磺胺二甲啶与活性炭的表面相互作用，预计将有助于活性炭与异磺胺二甲啶之间的亲和力吸附。

　　3.π-π电子供体-受体(EDA)相互作用。

　　磺胺二甲啶与改性活性炭合理相互作用的示意图。1.微孔捕获。2.氢键相互作用。.π-πEDA相互作用。4.静电相互作用。5.配位相互作用。

　　铁离子改性后，活性炭活性炭的表面积、总孔容量、微孔体积和中孔体积。含氧加了活性炭表面含氧官能团的数量，可以大大提高吸附能力。磺胺二甲嘧啶在改性活性炭上去除磺胺废水中显著增加，并在25℃下磺胺二甲嘧啶在改性活性炭上的*大吸附量为17.261mg/g。然而，吸附平衡时间几乎保持不变。磺胺二甲啶在原始和改性活性炭上的吸附动力学分为快速和慢速吸附阶段，磺胺二甲啶吸附在12小时内快速完成。pH该值对磺胺二甲啶的吸附有显著影响。当pH磺胺二甲啶的吸附量在3-10之间增加，然后减少。微孔捕获，静电相互作用，氢键相互作用，π-πEDA相互作用和配位相互作用是吸附的可能机制。降低温度促进吸附反应。pH该值对磺胺二甲啶的吸附有显著影响。当pH磺胺二甲啶的吸附量在3-10之间增加，然后减少。